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    “先进核裂变能的燃料增殖与嬗变”重大研究计划推动我国先进核能的发展

    日期 2020-05-21   来源:数理科学部   作者:李会红 蒲钔 董国轩  【 】   【打印】   【关闭

      2020年1月“先进核裂变能的燃料增殖与嬗变”重大研究计划实施结束。该重大研究计划于2010年7月启动,2018年底资助项目结题,累计资助研究项目88项,其中,培育项目64项,重点支持项目17项,集成项目4项,战略研究项目3项,涉及数学、物理、化学、工程与材料和信息等科学部的相关领域和方向,资助经费1.9亿元。

      核燃料的增殖与嬗变是先进核能体系中既具有基础科学意义,又具有重要应用前景的关键问题,是核能可持续发展的核心。核燃料增殖是指在反应堆中生成的核燃料比消耗的核燃料还多,它涉及到铀钍钚核燃料的组成及其核裂变过程。这些重要核素的性质、参数、裂变行为等关系到核燃料的增殖、最优化利用与新型核电站的设计。嬗变是一种核素通过核反应转化为另一种核素的过程,先进燃料循环中的嬗变关系到放射性废物的最小化及最终处置的长期安全性。目前我国的能源结构正处于由以煤为主的高碳能源向低碳能源过渡的战略转型关键时期,积极发展核电已成为国家中长期发展规划的能源战略之一。核能将与水电、风能、太阳能等可再生能源一起在我国能源结构的战略转型中发挥重要作用。核燃料长期稳定供应与放射性废物安全处置是核能发展的国家重大需求,而核燃料的增殖与嬗变恰是满足这一国家需求的关键。

      该重大研究计划在实施过程中始终遵循“有限目标、稳定支持、集成升华、跨越发展”的总体思路,围绕先进核能体系中的核燃料及其核过程、核燃料在先进反应堆燃烧过程中的基本行为及其增殖与嬗变和乏燃料后处理三个核心科学问题,通过加强顶层设计,不断凝练科学目标,积极促进学科交叉,培养创新型人才,为国家“加速器驱动次临界嬗变系统(ADS嬗变系统)”和“钍基熔盐堆系统”战略性核能先导专项工程实践奠定科学基础和依据。重大研究计划实施以来,在先进核裂变能的燃料增殖与嬗变新机理、新技术、新方法、新材料和新科学平台等方面获得了以下创新性研究成果:

      一是在新机理研究方面:原创地提出了颗粒流散裂靶的原理,用于克服因束流脉冲应力、液态金属腐蚀等效应引起的可用性问题;发现含铀小分子CUO中存在CU四重键,增强了对锕系化合物中5f/6d 电子成键特性的认识;利用液态铅铋腐蚀实验装置和离子加速器,系统获得不同实验条件下T91钢的液态金属腐蚀和辐照性能评价实验数据,探索了铁素体/马氏体钢在液态金属和离子辐照环境中性能退化机制,为新型抗辐照材料的成分设计提供了理论基础;利用同步辐射技术和理论计算化学方法,开展放射性核素在纳米功能材料表面的化学种态和微观结构研究,在分子水平上阐明了不同因素对放射性核素在材料界面上化学形态的变化规律和作用机理。

      二是在新技术研究方面:完成散裂靶/堆靶耦合中子学分析和束流瞬变下散裂靶安全特性的分析,建立了ADS束流扰动分析体系,揭示了束流扰动对散裂靶和次临界堆的安全影响规律;针对铅铋次临界堆的需求,开发了高能中子数据库HENDL-ADS,开展了聚变中子源的不同角度中子学积分实验和基于西安脉冲堆的中子学积分实验;开展多组典型事故瞬态响应和事故余热排出系统特性研究,初步验证了用以分析铅铋堆瞬态事故的铅铋系统分析程序的正确性,并首次开展带绕丝铅铋堆大组件传热实验。

      三是在新方法研究方面:开发基于二硫代次膦酸配体高效分离镧锕元素的溶剂萃取流程(图1),并阐释了内在分离机制,发现镅(Am)萃合物的共价性和配位模式变化的综合作用使得二硫代次膦酸具有高效的三价镧锕元素分离能力,结果表明镧系元素中Am的去除率大于99.998%,Am中镧系去除率99.2%,该技术指标国际领先;发展基于铋酸钠材料高效组内分离次锕系核素镅-241(241Am)和锔-244(244Cm)的新方法,并在小型实验台架上进行了毫居级241Am/244Cm分离验证,发现Am/Cm之间相互分离系数大于1000,分离度大于1.5,该指标国际领先;将活性铝阴极应用于干法后处理中锕系元素与镧系元素的熔盐电化学高效分离,其镧锕分离因子与传统的镉(Cd)阴极相比增大了两个数量级;利用原位高温同步辐射、紫外光谱、拉曼光谱等技术,研究了高温熔盐电解过程中关键元素化学种态的变化,首次发现了该体系中锕系元素的循环电解,并提出了消除循环电解的方法。

      四是在新材料研究方面:建立先驱体合成、熔融纺丝、空气不熔化、高温烧成与烧结等碳化硅(SiC)纤维制备平台以及相关产物结构与性能表征平台,打通SiC纤维制备流程(图2)。通过分子结构设计获得高铝碳化硅先驱体,自主设计全套合成装备,连续制备碳化硅纤维长度超过470米,氧含量低于0.3 wt%,提出耐辐照型碳化硅纤维专有结构和组分;在耐辐照中间层(发现20余种全新MAX相)、高强度(1 GPa)碳化硅纤维增强碳化硅复合材料薄壁管(2 mm)研制上取得系列突破,提出1500℃无缝高强度连接方案,实验证实0.2 dpa碳化硅中子与离子辐照具有等效性;围绕先进核裂变能系统中的惰性基体燃料候选材料碳化锆(ZrC)、碳化钛(TiC)、氮化锆(ZrN)、氮化钛(TiN)亟待解决的低温烧结、强韧化、离子/中子辐照、熔盐腐蚀等问题进行了针对性的研究;成功实现ZrC、TiC、TiN等陶瓷在1600℃及以下的低温烧结,同时对陶瓷的显微结构调控及性能进行了研究。

      五是在新科学平台研究方面:开展高功率超导直线加速器集成和稳定运行前沿研究,实现了ADS超导直线加速器前端示范样机(图3)高功率连续质子束流大于2毫安、32千瓦、100小时的运行,最高运行功率达到45千瓦,是目前国际上连续束强流超导直线加速器达到的最高束流功率和最长运行时间,处于国际领先水平;研制国际首台颗粒流散裂靶原理样机,验证了颗粒流散裂靶关键技术,测量了一系列的ADS系统设计用关键中子学数据,同时开发具有自主知识产权的国际首个基于颗粒流散裂靶的靶堆耦合设计软件平台,建立ADS散裂靶设计专用数据库。

      以上成果在国际核心期刊上发表多篇论文;申请国内专利190项,国际专利2项;荣获国家自然科学奖二等奖1项,国家技术发明二等奖2项,省部级一等奖6项、二等奖5项;项目带头人在国际重要学术会议做特邀报告80次。在该重大研究计划的支持下,我国在核能领域涌现了一批具有国际水准的优秀科学家。该重大研究计划实施期间,项目参与人员中有2人当选为中国科学院院士,1人成为中青年科技创新领军人才,6人获得国家杰出青年科学基金资助,6人获得优秀青年科学基金项目资助,共培养博士研究生122名、硕士研究生27名,出站博士后12名,为我国的核能事业输送大量人才,支撑我国核能的可持续发展。

      评估专家组认为,该重大研究计划的顺利实施极大提高了我国在先进核裂变领域核燃料的增殖与嬗变领域的研究水平,实现了从跟踪并行到跻身世界先进行列的跨越式发展。经综合评估专家组讨论投票,该重大研究计划全面完成既定任务,达到预定科学目标,评估结论为良好。

    图1从热力学及配位模式差异角度阐释了萃取剂Cyanex 301纯化对三价镧锕离子的选择性

    图2 SiC纤维制备流程

    图3 国际首台ADS超直线加速器前端示范样机




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