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    我国学者在纳米水处理化学方面取得重要进展

    日期 2019-03-20   来源:化学科学部   作者:庄乾坤 汪美贞 陈拥军  【 】   【打印】   【关闭

      在国家自然科学基金项目(批准号:21177059,21707067,51761165011)资助下,南京大学环境学院潘丙才课题组对纳米孔限域条件下类芬顿体系降解有机污染物的效能与机制进行了系统研究,并取得了重要进展。研究成果以“Singlet Oxygen Mediated Iron-based Fenton-like Catalysis under Nanoconfinement”(纳米限域下单线态氧介导的铁基类芬顿催化)为题,于2019年3月14日在线发表于Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America(《美国科学院院报》)。论文链接:https://doi.org/10.1073/ pnas.1819382116。

      固定化制备具有限域结构的复合材料,是克服纳米材料易团聚失活、操作困难、环境风险大等规模化应用瓶颈的最为有效的策略之一,研究限域条件下纳米材料对污染物的去除转化机制,对于推动纳米水处理化学向实用化方向发展具有重要的基础性意义。但目前这一方向的研究还未得到充分关注。潘丙才研究组以经典的类Fenton催化体系为研究对象,选用多壁碳纳米管(CNT,内径~7 nm)为Fe2O3 (~2 nm)的模板载体,分别制备出管内与管外负载Fe2O3的复合催化剂Fe2O3@CNT与Fe2O3/CNT,比较研究了两种催化剂介导的类Fenton反应降解有机污染物的性能与机制。研究发现,Fe2O3/CNT-H2O2类芬顿体系降解有机污染物的活性物种为经典的羟基自由基(.OH),而Fe2O3@CNT-H2O2产生的活性物种仅为单线态氧(1O2),且相同条件下后者对亚甲基蓝的降解速率是前者的22.5倍。不仅如此,在pH值5-9的范围内,Fe2O3@CNT-H2O2均可保持高效稳定的污染物降解性能,这大大拓展了类芬顿催化剂在碱性条件下的应用;另外,限域催化体系可选择性氧化易被吸附的有机污染物,氧化速率与吸附亲和力成线性关系。其原因是碳纳米管的限域结构从动力学与热力学两方面影响了Fenton催化的反应路径。这项工作为限域条件下环境纳米催化新技术的发展提供了重要参考。

    图. 纳米限域条件下单线态氧介导的类芬顿反应降解有机污染物示意图




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