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    我国学者首次在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中观测到“涡旋-反涡旋”拓扑畴

    日期 2020-03-19   来源:化学科学部   作者:姜玮 梁振兴 张国俊 陈拥军  【 】   【打印】   【关闭

      在国家自然科学基金项目(批准号:21991142,21831004,21975114,11904151)等资助下,熊仁根研究团队首次在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中观测到“涡旋-反涡旋”拓扑畴结构。相关研究成果以“二维铅碘钙钛矿铁电体中观测到涡旋畴(Observation of Vortex Domains in a Two-Dimensional Lead Iodine Perovskite Ferroelectric)”为题,于2020年2月13日发表在《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)上,并入选“ACS编辑选荐(ACS Editors' Choice)”。论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00371。

     

    图.室温下(4,4-DFPD)2PbI4的晶体堆积结构、(4,4-DFPD)2PbI4薄膜中涡旋畴的压电力显微镜振幅图和相位图、(4,4-DFPD)2PbI4单晶样品沿c极轴的铁电滞回线(373 K)

      涡旋畴结构是一种特殊的拓扑形态。在涡旋畴结构中,电偶极矩空间局域成闭合通量,使该区域尤其是畴壁处具有丰富的物理性质,因此,涡旋畴结构在铁电存储器、铁电超导器件和铁电场效应晶体管等器件上有着广泛的应用前景。目前对涡旋畴结构的研究大多基于无机铁电材料,而在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中还未被观测到。

      研究团队采用通过“托氟效应”改性策略,将非铁电体三碘合铅酸哌啶盐 ((PD)PbI3)中氢原子用氟原子取代,成功合成了二氟基取代的有机-无机杂化钙钛矿铁电体((4,4-DFPD)2PbI4)。研究表明,该材料的薄膜中广泛存在着由8个次级畴合并而成的8重态拓扑畴结构,在拓扑畴结构中存在对称性允许的4种极化态。其中,同一个象限中两个次级畴的极化方向相反,呈180˚角,而相邻象限中次级畴的极化方向的夹角为90˚。因此,该区域的极化在顺时针方向存在一个+2π旋转,在逆时针方向存在一个-2π旋转,即形成了“涡旋-反涡旋”的极化分布结构。涡旋畴结构的形成,源自于(4,4-DFPD)2PbI4的对称性、薄膜尺寸和边界条件的限域效应,是体系总自由能最小值的结果。(4,4-DFPD)2PbI4具有特殊的畴结构、稳定性好,是一种综合性能优异的分子基铁电体,在半导体发光器件、太阳能电池等器件领域有着广阔的应用前景。




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